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高分手超细铂/二氧化锡/还原石墨烯复合催化质料研究取得新希望

  近期,中国科学院合肥物质科学研究院固体物理研究所研究员梁长浩课题组在高分手超细/氧化/还原石墨复合质料(Pt/SnO2/rGO)研究方面取得新的希望,相关论文已在Nano Energy上颁发(Nano Energy, 2016, 26, 699-707)。

  燃料电池作为高效、安详、洁净的化学能源而受到浩瀚研究者的遍及存眷。个中,液体氨基甲酸钼,直接甲醇燃料电池(DMFC)以液态的甲醇为燃料,在室温下就可将甲醇的化学能直接转化为电能。DMFC中常用的Pt催化剂却面对着催化活性低、不变性差、建造本钱高与易CO中毒的困局。

  科研人员通过不绝的尽力,成长了可有效提高Pt基催化剂催化效率的途径,包罗以下几种:(1)公道调理Pt基催化剂的尺寸,在必然范畴内,低落Pt基催化剂的粒径,不单其比外貌积和边/角原子的数量会随之增加,有助于实现Pt催化效率的最大化,并且能淘汰催化剂中贵金属Pt的利用量,进而低落催化剂的建造本钱;(2)插手金属氧化物(TiO2SnO2SiO2CeO2等),氧化物的外貌能吸附大量的含氧基团(如:羟基),有利于甲醇氧化进程中含C中间产品的进一步氧化,超细二氧化锰,从而提高Pt基催化剂的抗CO中毒本领,同时金属氧化物的添加可以促进Pt分手,增加单元质量Pt的活性位点并低落制备本钱;(3)选择符合的催化剂载体,石墨烯(Graphene)是具有二维蜂窝状布局的碳纳米质料,其奇特的物理化学性质使其成为优良的Pt基催化剂载体,其大的比外貌积有利于提高Pt基催化剂的分手度,优良的导电机能很好地促进电子的传输,非凡的网状布局有利于物质的活动,不变的物理化学性质有利于催化剂不变性的晋升。思量到超细Pt颗粒增大的外貌自由能会导致Pt颗粒的团聚,同时金属氧化物的电传导性差,人们开始实验将这几种要领团结在一起。然而,在制备进程中,老是存在Pt颗粒被石墨烯吸附优先发展,可能Pt颗粒外貌附着有大量外貌活性剂的问题。因此,若是既可以实现金属氧化物在石墨烯上的匀称分手,同时实现超细Pt颗粒选择性地在金属氧化物上匀称分手,将有大概成长越发高效的合用于DMFC阳极的Pt基催化剂。

  循着这个思路,磁性材料,研究人员基于课题组多年成长的液相激光熔蚀(Laser ablation in liquids, LAL)技能,设计了奇特且绿色的构筑计策,得到高分手超细铂/二氧化锡/还原石墨烯复合质料催化剂。该合成要领具有以下利益:(1)在整个合成进程中,无需插手其它的还原剂、不变剂以及外貌活性剂,制止了传统还原剂还原贵金属离子易发生副产品污染的缺点,也制止了催化剂外貌因吸附活性剂而导致催化活性低落的缺点;(2)原位界面回响使得Pt特异性地在SnO2外貌产生还原,形成的Pt-SnO2打仗越发有利于发挥其界面处的协同浸染,进而有效提高催化剂的抗CO中毒本领;(3)制备的Pt纳米颗粒具有很高的分手度和超细的粒径,硬脂酸镍,通过改变回响前驱体中PtCl62-的浓度,可实现SnO2外貌Pt纳米颗粒尺寸和负载量的有效调控,羰基镍粉,从而获得一系列的Pt/SnO2/rGO纳米复合质料。

  得益于Pt纳米颗粒匀称的漫衍和超细的粒径(1-2 nm),合成的Pt/SnO2/rGO催化剂具有很大的电化学活性面积(图2a),且对甲醇氧化揭示出很高的催化活性(图2b)。另外,通过该合成要领获得的Pt催化剂与SnO2载体界面处的协同浸染能有效提高Pt催化剂的抗CO中毒本领。因此,与Pt/rGO催化剂对比,Pt/SnO2/rGO催化剂对甲醇氧化均揭示出更好的轮回机能(图2cd)。该要领为超细贵金属催化剂的成长提供了新的研究思路。

  该项研究获得了国度重点基本研究成长打算和国度自然科学基金的支持。

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高分离超细铂/二氧化锡/还原石墨烯复合催化材料研究取得新但愿

  1.Pt0.89/SnO2/rGO催化剂:(a)形成进程示意图;(b)低倍TEM照片,(cdHAADF-STEM照片,(c)中的插图为Pt纳米颗粒的粒径漫衍直方图。 

高分离超细铂/二氧化锡/还原石墨烯复合催化材料研究取得新但愿

 

  2.各催化剂在a0.5 M氮气饱和的H2SO4溶液以及(b0.5 M H2SO4 + 0.5 M CH3OH溶液中的轮回伏安特性曲线;(cd)各催化剂对甲醇氧化催化不变性的测试功效。 

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